该团队首先揭示了nZVI/biochar对MCB吸附作用及其活化PS氧化降解MCB的作用机制。低温生物炭制备的nZVI/biochar对MCB的吸附作用加速其活化PS氧化降解MCB的反应速率,而高温生物炭制备的nZVI/biochar吸附过程抑制了MCB的氧化降解速率。随着生物炭裂解温度从300℃升至700℃,MCB在nZVI/biochar上的吸附由物理-化学吸附转向化学吸附。低温生物炭(<500℃)所制备的nZVI/biochar通过吸附作用增加MCB与活性位点的接触概率,而高温生物炭(>500℃)所制备的nZVI/biochar石墨碳结构塌陷导致纳米零价铁颗粒被包埋在生物炭孔隙内,并且纳米零价铁颗粒在生物炭表面的非均质分布和MCB的化学吸附作用减少了nZVI/biochar表面的活性位点,从而抑制nZVI/biochar活化PS对MCB的氧化降解。同时研究阐明了nZVI/biochar活化PS去除MCB的自由基和非自由基机理。采用醇、苯醌和L-组氨酸为活性氧物质淬灭剂的淬灭实验和电子顺磁共振技术(EPR),发现nZVI/biochar活化PS体系中自由基(SO4·-和·OH)和非自由基(单线态氧,1O2)共同参与降解MCB;结合XRD、XPS、拉曼等表征结果,复合材料nZVI/biochar中纳米零价铁颗粒、生物炭表面含氧官能团及生物炭sp2杂化碳原子共同参与PS活化反应。nZVI/biochar活化PS体系对实际污染地下水中的氯苯和总有机碳的去除率分别达到67.4%和55.9%,表明该体系能高效修复氯苯污染地下水。
该研究成果为批量制备吸附和活化性能强的多功能铁炭复合材料及绿色高效修复有机污染地下水提供了科学依据。相关研究成果已发表在Chemical Engineering Journal上。论文第一作者为南京土壤所博士杨磊,通讯作者为南京土壤所副研究员晏井春。该研究得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金中德国际合作、污染场地安全修复技术国家工程实验室开放基金和江苏省自然科学基金等项目资助。
nZVI/biochar活化PS降解MCB机理图
来源:中国科学院
原文链接:http://www.cas.cn/syky/202007/t20200706_4752109.shtml
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