给水凝胶-弹性体电子皮肤装上“机械锁”

来源：X一MOL资讯

近来，柔性电子器件在人体健康监控、人机接口、软体机器人等领域得到广泛的应用。其中，皮肤共形柔性传感器件能够以非植入方式连续监控人体生理信号，在健康防护领域应用前景广阔。目前，科学家开发了不同系列的聚合物弹性体、水凝胶、气凝胶等柔性基底材料用于可穿戴柔性电子器件的构筑。但是，基于材料间的显著物性差异，对于多层、不同材质结构的柔性电子器件，同时获得高机械柔软性、皮肤粘附性和高导电性一直是一项挑战性工作。
近日，新加坡南洋理工大学陈晓东教授引入相互贯穿的机械互锁结构，简便、高效的解决了水凝胶、弹性体以及表层导电层的界面问题，实现了综合性能优异的柔性基底电子皮肤的制备。这种机械互锁水凝胶-弹性体结构，膜层之间的界面作用力增强，水凝胶-弹性体层间粘附强度相较于传统的物理堆叠提升~14.3倍。基于这种机械互锁水凝胶-弹性体材料的柔性电子器件在多循环肌电图、心电图等人体生理实时监测中表现出了卓越的性能和优异的器件稳定性。

新型柔性电子皮肤构筑过程示意图。图片来源：Adv. Funct. Mater.
为同时保证柔性电子皮肤的高机械柔性和导电性，柔性基底（如水凝胶）和导电层必须保持其本体和薄膜形态不被破坏；其粘附强度的提升只能从界面处着手。研究团队选用聚合物弹性体热塑性聚氨酯（TPU）为界面层材料；通过静电纺丝技术制备TPU多孔网格结构，在表层沉积Au纳米膜构筑导电层，然后浸润水凝胶预聚体、热固化得到具有机械互锁结构的水凝胶-TPU杂化材料，并可以用于制备柔性电子皮肤。

柔性电子皮肤结构及性能表征。图片来源：Adv. Funct. Mater.
SEM测试显示，静电纺丝制备的TPU具有相互缠结的多孔结构，孔径1-3 µm；水凝胶体系与TPU具有良好的贯穿结构。多孔TPU展现出膜厚依赖性的优异机械性能：当TPU膜厚为137 µm时，最大断裂应变达840%；多孔TPU膜厚为31 µm时杨氏模量为75 KPa（本体无孔TPU模量：2.55 MPa），且随膜厚的增加而增加。研究团队选用聚丙烯酰胺/海藻酸钙 (PAM/Ca-Alg) 为水凝胶体系，该水凝胶体系模量~5.3 KPa、拉伸形变可达初始长度25倍、导电率1.1 mS cm-1；杂化后TPU-水凝胶模量约11.5 KPa（TPU、水凝胶膜厚为0.05和2 mm）。

新型电子皮肤界面粘附强度测试。图片来源：Adv. Funct. Mater.
界面粘附强度表明TPU-水凝胶杂化体系界面强度达50.9 J m-2，相比传统的物理堆叠TPU/水凝胶层间粘附强度提升~14.3倍；同时，系统研究表明中间TPU层厚度~85 µm时，体系界面粘附强度最佳。TPU表面蒸镀50 nm厚Au膜厚，体系表面电阻为40.9 ± 6.3 Ω sq-1；在小应变（10%）情况下，具有温和的电阻变化，适用于电生理信号检测。体系在＞25%应变时，导电性能衰减明显；体系最大可拉伸率可通过预拉伸的方法予以提升。TPU-水凝胶电子皮肤体系相较于传统的TPU/Au电极等器件具有更优的皮肤共形性，在肌电图、心电图等生理信号检测方面更为精准。

新型电子皮肤人体生理信息监测应用。图片来源：Adv. Funct. Mater.
总结

该研究通过引入中间“连接层”形成“机械互锁”界面结构，简便实现了不同物性材质间的高强度界面粘附；为兼具高柔性、高导电性以及卓越皮肤粘附性可穿戴电子器件的开发提供了高效策略。同时，该研究成果在亲/疏水不同浸润特性材料等材料体系复合应用方面提供了思路借鉴。