CO2高效还原CO转化研究获进展

作者：严涛 来源：中国科学报

近日，陕西科技大学环境科学与工程学院副教授朱鹏飞联合哈尔滨工业大学教授李英宣在国际催化领域期刊ACSCatalysis上发表论文。该研究通过在SrBi₂Ta₂O₉（SBT）表面成功构筑受阻Lewis酸碱对（FLPs），利用氧空位（V_O）和表面羟基(-OH)分别作为Lewis酸位点和Lewis碱位点，有效地提高了SBT对CO₂的吸附和活化能力，合成的V_O-SBT-OH催化剂在没有任何牺牲剂和助催化剂的情况下用纯水将CO₂高效还原为CO，达到了反应60小时的稳定性。

研究成果发表在国际催化领域期刊《ACSCatalysis》。

本研究结果为开发高效CO₂还原光催化剂，将太阳能转化为化学能提供了一条新途径。

利用太阳能驱动还原CO₂为高附加值化学品受到了广泛关注和研究。对于光催化还原CO₂过程，CO₂在催化剂表面的吸附与活化是实现CO₂高效光催化还原的关键因素。但线性CO2分子的高稳定性和C=O键的高键能(806 kJ mol^?1)严重阻碍了这一过程。研究表明，在氢氧化物上构建FLPs可以促进CO₂在催化剂表面的吸附与活化，显著提高CO₂还原性能。但是，由于缺乏表面羟基，在高惰性金属氧化物上裁剪FLPs仍然是一个严峻的挑战。此外，氧空位与羟基在CO₂还原过程中的协同作用需要进一步探究。本工作提出了具有FLPs的V_O-SBT-OH光催化CO₂还原的机理。H₂O在光热条件下被解离为羟基并吸附在SBT表面，表面羟基和临近的氧空位形成了FLPs。所形成的FLPs通过强相互作用与CO₂分子结合，形成了含碳中间体HCO₃-。在光热条件下，CO₂的C=O键断裂，羟基被空穴氧化为O₂，CO被释放出来。反应过程中消耗的氧空位通过退火重新引入，而羟基则在H₂O的存在下原位补充，实现长期稳定的CO₂还原。本研究结果为开发高效CO₂还原光催化剂，将太阳能转化为化学能提供了一条新途径。

相关论文信息：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.3c03186