近日，中国科学院大连化学物理研究所碳基能源纳米材料研究组中科院院士包信和、研究员潘秀莲团队，与固体核磁共振及前沿应用研究组研究员侯广进团队合作，在分子筛催化乙烯酮制汽油反应机理的研究方面取得新进展。
包信和、潘秀莲团队于2016年提出金属氧化物和分子筛耦合的双功能OXZEO®催化剂设计概念，通过同步辐射真空紫外光电离质谱在合成气转化过程中检测到乙烯酮中间体，并进一步在SAPO-34限域孔道内转化为低碳烯烃（《科学》）。进一步，研究发现乙烯酮在丝光沸石（MOR）上高选择性地生成乙烯（《德国应用化学》）。虽然近年乙烯酮被识别为其他分子筛催化C1化学的中间体，包括二甲醚羰基化制乙酸甲酯、甲醇制烃类和CO2加氢制烃类，但关于其转化反应机理缺乏实验研究。
本研究通过反应动力学，结合原位红外光谱和固体核磁共振技术，探讨了H-SAPO-11催化乙烯酮转化生成汽油的反应路径。结果显示，乙烯酮在分子筛上极易发生质子化或二聚后再发生质子化，经过乙酸酮基化或乙酰乙酸脱羧两条反应路径生成丁烯，并进一步转化成为汽油。
相关研究成果以Chemistry of Ketene Transformation to Gasoline Catalyzed by H SAPO-11为题，发表在《美国化学会志》上。研究工作得到科技部、国家自然科学基金、辽宁省“兴辽英才计划”、国家博士后国际交流引进计划、国家博士后创新人才支持计划、中国博士后科学基金、中科院等的支持。
论文链接
大连化物所揭示分子筛催化乙烯酮转化制汽油反应机制
内容来源：中国科学院
来源：中国科学院
原文链接：http://www.cas.cn/syky/202210/t20221026_4852691.shtml
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