基于矢量光场的单层WS2非线性谷涡旋光子调控

导读

单层过渡金属硫族化合物（TMD）具有固有的自旋谷自由度，因其在信息存储和处理中的潜在应用，受到了广泛的关注。近日，暨南大学理工学院智能光电器件与量子检测技术团队朱文国副研究员和佛山科学技术学院张莉副教授合作，提出了一种利用矢量光场诱导单层WS2的非线性涡旋谷光子产生方法，并对其进行了实验验证，实现了非线性谷锁定涡旋光发射。该研究结果有助于开发原子级厚度的非线性光子器件和谷光电子纳米器件。相关成果以《Steering Nonlinear Twisted Valley Photons of Monolayer WS2 by Vector Beams》为题，于近日发表在《Nano Letters》上。

研究背景

二维过渡金属硫族化合物TMD由于具有空间反演对称性破缺和时间反演对称性，存在不等价的两类能谷K和K'。K和K'能谷中自旋劈裂的能谷自旋方向是相反的。由此，在单层TMD中出现了特殊的光选择定则，可以操控能谷自由度。人们已经实现了谷-自旋锁定的荧光和二次谐波发射。本研究则采用矢量光场作为泵浦光巧妙的将TMD能谷与光涡旋进行锁定，并为非线性谷光子的定向发生提供新方法。  

此外，矢量光场倍频一直以来受偏振依赖的相位匹配条件限制，倍频所需的结构复杂，且一阶圆柱型矢量二次谐波光场，如径向和角向二次谐波光场尚未被产生。为此，本文提出了一种基于二维材料的矢量二次谐波产生平台，该平台不受相位匹配条件，可灵活产生各种矢量二次谐波。

创新研究

单层WS2倍频过程中，两个右（左）旋圆极化（RCP和LCP）光子会诱导K(K')谷从基态到跃迁至某虚拟激发态，并立即发射一个两倍能量的LCP（RCP）光子。为了实现WS2能谷与光涡旋间的锁定，我们选择矢量光场作为基频泵浦光。在矢量光场中，RCP和LCP分量携带不同阶的涡旋相位，其自旋和轨道模式不可分离。不同阶的涡旋相位将分别K(K')谷上倍频，从而形成谷锁定的光涡旋发射，如图1所示。改变基频矢量光场，可现实WS2能谷与不同阶光涡旋的灵活锁定，为开发谷光电子器件提供新途径。

图1.（a,b）单层WS2倍频过程的谷选择规则；（c,d）1、2-阶基频矢量光场的倍频。

如若基频矢量光场照射扇形WS2薄膜，倍频光场的轴对称性遭到破坏，自旋-轨道耦合使得谷锁定自旋光子将沿相反方向传播，在波矢空间上分离。如图2所示，谷光子的传播方向和方向张角由扇形WS2薄膜的中心角度和张角决定。谷光子的传播方向与扇形WS2薄膜的中心角度呈±90o。在傅立叶平面中，RCP和LCP光子相对与WS2薄膜中心角度分别逆时针和顺时针旋转90o。

图2. 2-阶矢量光场泵浦扇形单层WS2的倍频产生和谷锁定自旋倍频光子的傅里叶空间分离。

此外，我们研究了谷锁定的光涡旋发射所产生二次谐波的矢量特性。我们发现圆柱型矢量光场在单层WS2上倍频后依然是圆柱型矢量光场，其阶数则为原光场的两倍。产生1-阶倍频矢量光场则需要阶数为“1/2”的矢量光场。但“1/2”阶光场是不稳定的。所幸的是，双轴晶体圆锥折射光场的局域偏振矢量随方位角变化，方位角从0到360o，偏振矢量与x轴夹角从+90o减小到-90o（见图3（a1）），因而可等价为“1/2”阶矢量光场，倍频后将产生1-阶矢量倍频光场，包括径向、角向倍频光场。调整圆锥折射光场参数还能对倍频光场的偏振分布进行调节，并能产生庞加莱光束。

 图3. 基于圆锥折射光场的径向倍频光场产生。

总结

本工作提出了一种新颖的非线性谷锁定涡旋光场操纵方法，建立了一种新型的二维材料矢量光场倍频平台。本研究将促进谷光电子器件发展，并将激励不受相位匹配条件限制的新型超薄材料的非线性光场研究。

暨南大学理工学院本科生杨洪伟和潘锦涛为共同第一作者，暨南大学朱文国副教授和佛山科学技术学院张莉副教授为共同通讯作者。