甲烷直接转化为高附加值的化学品,更具吸引力。光催化,利用最广泛、绿色的太阳能作为能源,是实现温和条件下甲烷直接转化的理想途径。紫外-可见光子的能量与打破化学键所需的能量相当,甚至可以打破热力学平衡,促进低温下的热力学上行反应。近日,中国科学技术大学曾杰团队联合中南大学王梁炳团队在Angewandte Chemie International Edition上发表综述,针对甲烷的催化转化领域,系统论述了甲烷光催化转化的最新进展。第一部分内容用于讨论于高效光催化甲烷转化催化剂的设计。特别关注了高效光吸收单元和活性中心的构建,及其反应体系中,氧化剂对甲烷的光催化转化进行分类,并总结了不同氧化系统中的催化性能。图为甲烷的基本特性,催化活化和非催化活化,甲烷活化的常用方法,热载流子活化,极化活化,和自由基介导的氢原子的提取。
在甲烷的光催化氧化中,常用的氧化剂为O2, CO2, H2O, and H2O2。根据所利用的氧化剂,甲烷的光氧化的反应体系被进一步分为甲烷-氧体系、甲烷-水体系、甲烷-过氧化氢体系、甲烷-二氧化碳体系和甲烷-氮氧化物体系。此外,甲烷还可以通过光催化非氧化偶联转化为H2和多碳烃。不同系统反应有,甲烷的完全/部分氧化(TOM/POM)、甲烷的蒸汽重整/干重整(SRM/DRM)、甲烷的双重整(BRM)、甲烷的氧化耦合(OCM)、和甲烷的非氧化耦合NOCM。图为甲烷的光催化转化的反应体系及其常见反应路径。
文献链接:https://doi.org/10.1002/anie.202108069
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来源:gh_d06fa4463e84 今日新材料
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