锂金属因其极高的理论比容量（3860 mAh g^-1）和低氧化还原电势（相对于标准氢电极为-3.04 V）而被广泛认为是下一代电池的理想负极材料。由于锂金属在非水溶剂中动态不稳定，因此在锂金属表面被固态电解质界面（SEI）层钝化之前，会发生连续的化学反应，这导致锂金属电池的商业推广受到极大阻碍。此外，在锂沉积/剥离过程中，SEI层在较大的界面波动下机械不稳定，并且会连续裂化和重整，同时消耗锂负极和电解质。更糟糕的是，锂枝晶很容易从SEI层的裂缝中生长出来，这是锂金属电池的主要隐患。显然，稳定可靠的SEI层是安全、无枝晶且长寿命锂金属电池的决定性因素。除了电化学面临的严峻挑战外，如何提高锂金属的空气稳定性，从而简化操作条件也是一个重大挑战。当锂金属暴露在空气中时，会立即被氧气、二氧化碳和湿气腐蚀，形成Li₂O、Li₂CO₃和LiOH等电子绝缘产物，这将大大降低锂金属电极的电化学活性。

为解决这些挑战，澳大利亚卧龙岗大学郭再萍教授、清华大学深圳国际研究生院贺艳兵研究员设计了一种简便而可行的方法，即通过使用廉价的硅烷偶联剂3-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷（MPS）来修饰锂金属，从而实现了SEI层增强和空气稳定性的提高。通过将商用锂箔浸入含MPS的溶液中，MPS分子自发接枝到锂箔表面，并组装成一个薄而致密的层，称为MPS层。该层通过形成共价键（Li-O-Si）牢固地附着在锂金属表面，并通过化学键和物理缠绕效应与SEI层相连。这样，可以将锂金属和SEI层这两种不同的材料很好地连接起来。结果，MPS修饰的锂金属箔（MPS-Li）具有优异的电化学性能和空气稳定性。

文章亮点：

1、修饰方法简便高效、成本低。将商用锂箔浸入廉价的MPS溶液中，MPS分子自发接枝到锂箔表面，并组装成一个薄而致密的层。

2、电化学性能优异。MPS-Li||MPS-Li对称电池在1 mA cm^-2、3 mAh cm^-2条件下显示出1400 h的循环稳定性，在3 mA cm^-2、3 mAh cm^-2条件下显示出600 h的循环稳定性。在高正极负载（12 mg cm⁻²）和低电解质（3 μL mg⁻¹）情况下，MPS-Li||LiFePO₄全电池在1 C下循环300次后仍可提供122 mAh g ^-1的比容量，而MPS-Li ||S全电池在0.2 C下循环300次后仍可提供652 mAh g ^-1的比容量。

3、空气稳定性好。致密的MPS层能够防止锂金属被空气腐蚀。暴露于空气2小时后，MPS-Li仍可保持其理论容量的88.1％。

图1 结构表征

图2全电池性能

图3 MPS-Li的空气稳定性

原文链接：

https://doi.org/10.1002/adma.202008133

名称：材料科学前沿

ID：MaterialFrontiers

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