紫外光催化降解全氟辛酸:光催化反应器、降解机理和水质组分的影响

ACS美国化学会  |   2020-12-11 09:00

来源:ACS美国化学会

英文原题:Impacts of Reactor Configuration, Degradation Mechanisms, and Water Matrices on Perfluorocarboxylic Acid Treatment Efficiency by the UV/Bi₃O(OH)(PO₄)₂ Photocatalytic Process

通讯作者:Ezra Cates, 美国克莱姆森大学

作者:Mojtaba Qanbarzadeh, Dawei Wang (王大伟), Mohamed Ateia, Sushant P. Sahu, and Ezra L. Cates

全氟化合物污染近来受到进一步关注,开发能够有效去除全氟化合物的实用技术的需求极为迫切。克莱姆森大学的Ezra Cates课题组在2018年曾在ES&T Letters上报道了一种能够快速降解全氟辛酸的光催化剂。近日,他们在ACS ES&T Engineering上发表论文,进一步讨论该紫外催化工艺在中试过程中的新发现。首先,他们研究了以Bi₃O(OH)(PO₄)₂为催化剂的紫外光催化降解全氟辛酸的机理。通过加入不同的捕获剂,他们发现该催化过程是空穴对全氟辛酸的直接氧化,而超氧自由基和羟基自由基只起到辅助作用(图1)。

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图1. Bi₃O(OH)(PO₄)₂紫外光催化降解全氟辛酸的机理

此外,他们还注意到在降解过程中(图2A),除了PFHpA的浓度是先变高后变低外,其他短碳链全氟羧酸,包括PFHxA、PFPeA和PFBA的浓度都是依次逐渐变高,这一现象说明PFOA的降解应该是一个逐渐从长碳链到短碳链的过程,但PFHxA、PFPeA和PFBA的浓度没有先升高后降低,说明该光催化降解过程对这几个短碳链的全氟羧酸降解效率不高,这一结论也被进一步的试验证明(图2B),原因可能是由于碳链较短的全氟羧酸与催化剂的吸附作用力较弱。

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图2. (A) PFOA降解过程中PFCAs浓度的变化情况。(B)不同碳链长度的全氟羧酸的紫外光催化降解动力学。

此外,作者还研究了常见的地下水水质组分对该紫外光催化降解过程的影响,结果表明氯离子和硫酸根离子等会有效抑制全氟辛酸的降解,但在一定浓度范围内的(~1.6-7.3 ppm)溶解性有机质(DOM)对该过程没有明显影响。然而,作者指出以上全部试验是在烧杯中完成的,在实际应用中情况可能发生变化。为此,作者利用一种商用光催化反应器(Photo-cat系统,图3左侧)进一步进行研究。结果发现以Bi₃O(OH)(PO₄)₂为催化剂的紫外光催化过程对不同碳链长度的全氟羧酸都能够有效地降解(图3右侧)。

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图3. (左)商用Photo-cat紫外光催化水处理系统。(右)利用该系统对不同全氟羧酸进行光催化降解的效果。

作者认为烧杯试验与Photo-cat试验结果的差异性除了两者流速等物理条件不一样之外,Photo-cat中的紫外灯除了含有254 nm 波段,还含有部分185 nm 波段,能够释放真空紫外,也可能对试验结果产生影响。为了验证该结论,作者们自行搭建了一组封闭式高强度流浆反应器 (与Photo-cat类似),同时控制紫外灯的功率和类型 (真空紫外或非真空紫外),结果也证实了作者的猜想。此外,作者还研究了反应器的环状半径对PFOA去除效率的影响。

最后,作者比较了该工艺与其他现有的PFOA降解技术的能耗差异,结果发现该工艺的能耗较低。但其他部分技术,如紫外/亚硫酸盐、电化学膜和等离子体技术在理想条件下更加节能。然而,作者指出如果紫外光催化技术能够进一步优化,该工艺的能耗还能被进一步降低。

来源:gh_0320d0d498b4 ACS美国化学会

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  • 赵文象
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    紫外线的功能,也有降解作用,研究成果。
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