吉林师大《JCL》：简易策略，大幅提升掺杂纳米晶的发光效率

来源：材料科学与工程

作者制备的CsPbCl3纳米晶中红色Mn2+在627 nm处峰值有近单位光致发光量子产率和近单指数衰减。稳态和时间分辨PL光谱的温度依赖性表明，CdCl2后处理显著降低了非辐射缺陷态，增强了Mn2+离子从宿主到离子的能量转移。此外，经CdCl2处理后的Mn2+：CsPbCl3纳米晶在多重纯化后表现出稳定和高PL QYs。

尽管对半导体纳米晶中Mn2+掺杂的研究已有近三十年的历史，但Mn2+发射的近100%光致发光量子产率（QY）尚未实现。来自吉林师范大学、吉林大学、广西大学等单位的研究人员报道了在室温下经CdCl2后处理后，Mn2+掺杂的CsPbCl3 NCs中Mn2+发射的PL-QYs得到了很大的改善。研究结果将为获得高性能白光发光二极管掺杂钙钛矿型纳米晶提供一条有效途径。相关论文以题目为“Near-Unity Red Mn2+ Photoluminescence Quantum Yield of Doped CsPbCl3 Nanocrystals with Cd Incorporation”发表在 The Journal of Chemistry Letters期刊上。

作者开发了一种简单易行的策略，通过使用CdCl2后处理，在不同Mn2+掺杂浓度的Mn2+：CsPbCl3 纳米晶中实现高光致发光。在Mn2+：CsPbCl3 NCs中，纯红色Mn2+发射峰出现在627 nm处，呈现出近似单位的PL-QY曲线和近单指数衰减曲线。稳态和时间分辨光致发光的温度依赖性表明，CdCl2后处理大大降低了非辐射缺陷/陷阱态，显著增强了激子向Mn2+掺杂的能量转移，从而提高了掺杂纳米晶的发光效率。CdCl2处理后的Mn2+：CsPbCl3 纳米晶具有较强的稳定性，重复纯化后不会降低PL-QYs。相信本研究将为固态照明和显示提供一条合成近单位光致发光稳定的Mn2+：CsPbCl3纳米晶体管的有效途径。

图1。（a）紫外线-可见吸收和（b）不同Mn/Pb摩尔比的Mn2+：CsPbCl3 NCs的PL谱（实线）CdCl2溶液后处理。（c）不同Mn2+掺杂浓度的Mn2+：CsPbCl3 NCs经CdCl2处理后的Mn2+发射衰减曲线。（d）不同Mn2+掺杂浓度的Mn2+：CsPbCl3-NC胶体在CdCl2处理前后的总PL QYs和平均Mn2+PL寿命。

图2。Mn/Pb摩尔比为0.5/1、3/1和6/1的Mn2+：CsPbCl3 NCs在不同体积（20−220μL）CdCl2处理前后（虚线）的PL光谱（a、b、c）和激子和Mn2+ PL QYs（d、e、f）。

图3。（a，b）Mn2+中Mn2+的温度依赖性PL强度：CsPbCl3NCs（有/无CdCl2处理）。用激子和Mn2+PL带的总强度对Mn2+PL强度进行了归一化处理。（c）CdCl2后处理掺杂NCs的发光机制示意图。

图4。连续纯化后未经（a，b）和（c，d）CdCl2后处理的Mn2+：CsPbCl3 NCs（Mn/Pb为6/1）的紫外-可见吸收光谱和PL光谱。（e）不同净化时间的CdCl2处理后Mn~（2+）：CsPbCl3 NCs的Mn2+发射衰减曲线。（f）CdCl2治疗前后Mn2+：CsPbCl3 NCs的PL QYs。（g）不同净化时间的CdCl2处理前后Mn2+：CsPbCl3 NCs照片。纯化0次、1次、2次、3次和4次后，未经或有CdCl2处理的NC样品分别命名为P0、P1、P2、P3和Cd-P0、Cd-P1、Cd-P2、Cd-P3、Cd-P4。