河工大《ACS AM》效率9.4%！高效稳定的钙钛矿发光器件

来源：材料科学与工程

导读：本文主要是通过调整空穴传输层来控制载流子的输运行为并获得高质量的活性钙钛矿发光层薄膜。修改的PEDOT:PSS产生了更深的功函数更适合于从HTL到EML的电荷注入。更重要的是，改进了PEDOT:PSS薄膜可以诱导低维钙钛矿相，钝化EML中的缺陷，从而显著改善发光。在适当的Cs/Pb比下，PeLED的低开启电压为2.54V，最大亮度为23033cd/m2，最高电流效率为29.38cd/A，相应的最大外量子效率为9.4%，寿命延长了6.1h。

钙钛矿型发光器件（PeLED）中底层空穴传输层（HTL）的性质通过影响其电荷输运和活性钙钛矿发光层（EML）的质量，在决定光电性能方面起着至关重要的作用。然而，当前空穴传输层的质量还不能满足人们的需求。河北工业大学，中国科学院长春光机物理研究所和广西大学等单位的研究人员针对这一问题进行了相关研究。该论文以题目为“Boostingthe Efficiency and Stability of Perovskite Light-Emitting Devices by3-Amino-1-propanol Tailored PEDOT: PSS Hole Transport Layer” 发表在ACS Applied Materials ＆ Interface期刊上。

大量的研究表明，通过在钙钛矿前驱体中加入有机添加剂或通过与它们的官能团的相互作用作为中间层，可以有效地钝化非辐射缺陷位点。在这些高效添加剂中，大基团卤化铵可嵌入三维骨架中形成低维钙钛矿，增加激子结合能（Eb），从而实现有效的辐射复合。通过这种巧妙的策略，在外量子效率（EQE）超过10%的情况下，有效PeLED取得了重大进展。考虑到上述两个方面，具有-OH和-NH2官能团的氨基醇可能是合适的添加剂，在调节能垒和抑制非辐射缺陷方面具有双重作用。

在此，利用一种新的添加剂3-氨基-1-丙醇（3AP）对其进行改性。这一策略可以显著深化功函数，有利于空穴注入。更重要的是，3AP改进了PEDOT：PSS可以直接诱导LD/3D混合钙钛矿型EML，保证有效的辐射复合，而不牺牲EML的导电性。因此，这些优点使PeLEDs的EL性能显著提高。通过进一步探索前驱体中Cs/Pb比值的影响，实现了最佳PeLED的最大亮度为23033cd/m2，最大CE为29.38cd/A，最大EQE约为9.4%，操作稳定性提高了~6.1h。（文：爱新觉罗星）

图1。（a）PEDOT：PSS和3AP的分子结构，（b）仅空穴器件的I-V曲线：ITO/PEDOT：PSS或3AP-PEDOT：PSS/HAT-CN/Al，（c）高结合能二次电子切断和3AP修饰PEDOT：PSS。原子力显微镜图像（d）PEDOT：PSS薄膜和（e）3AP-PEDOT：PSS薄膜。3AP的PEDOT：PSS是75mg/ml乙醇，除非另有说明。

图2。二甲基亚砜在（a）上的接触角PEDOT：PSS和（b）3AP- PEDOT：PSS薄膜。（c）上沉积的CsPbR3薄膜的AFM图像PEDOT：PSS和（d）3AP：PSS薄膜。（插图为对应的扫描电镜图像）（e）纯硅衬底上CsPbBr3薄膜的PL光谱PEDOT：PSS和3AP-PEDOT：PSS薄膜。3AP的（f）N1s和3AP上钙钛矿的XPS谱-PEDOT：PSS和（g）Pb4f用于钙钛矿薄膜的研究PEDOT：PSS和3AP-PEDOT：PSS。（h）CsPbBr3薄膜的光致发光衰减曲线PEDOT：PSS和3AP-PEDOT：PSS薄膜在它们的峰值波长上被监测。

图3。3D或LD/3D混合钙钛矿薄膜的温度依赖性PL特性。（a）—（c）归一化温度依赖型荧光光谱。（d）—（f）温度为60K至300K时的PL强度。

图4。（a）PeLED的器件结构。（b）PeLED设备每层的能量图。（c）不同浓度3AP修饰的PeLEDs的电流密度（d）亮度、（e）电流效率和（f）EQE随驱动电压的变化PEDOT：PSS薄膜。