Science: 冈山大学沈建仁教团队揭示光合作用氧气生成新机制

BioArt植物  |   2019-10-22 20:14

来源:BioArt植物

10月18日,Science杂志发表了冈山大学沈建仁教授团队与合作者完成的题为 Anoxyl/oxo mechanism for oxygen-oxygen coupling in PSII revealed by an x-rayfree-electron laser 的研究论文。该研究利用X射线自由电子激光技术解析了不同状态下光系统II的结构,并揭示了光合作用释放氧气的新机制。

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光合作用是最重要的化学反应,为地球上的生命提供了氧气和食物。光合作用可分为光反应和暗反应两个阶段, 光反应分解水释放氧气, 暗反应进行碳的固定。光系统 II (PSII) 利用光能裂解水并释放氧气;放氧复合体(oxygen-evolving complex, OEC)在这一过程中其重要作用,是水裂解的活性中心。

 放氧复合体由Mn4CaO5团簇及其配体构成,已有的研究建立了光合释氧的四步S态循环(还原态S0,4种氧化态S1-S4), O2产生于 S3→(S4)→S0。S态循环中 S2-S3和S4-S0的转化都伴随着水分子的结合,底物水的结合方式与释氧机理具有密切的联系。关于 S2-S3 的水结合方式有几种理论模型。Siegbahn模型假设S2态 Mn1(III)附近的水分子去质子化后结合于 S3态 Mn1(IV);Bovi模型认为Ca 上的水分子W3随S2态OEC 的异构化而转移至 Mn4(III), 作为S3态的前驱形式。

近年来,随着技术的发展,我们对底物水结合模式以及O2 形成的机制已有了更深入的理解,但是由于系统的复杂性,以及现有技术手段的局限性使得很多问题仍未解决,光合释氧机制尚未完全清楚。

 该研究利用X射线自由电子激光技术(x-ray free-electron laser, XFEL)研究了S1、S2和S3状态下的PSII结构,详细解析了O=O键形成之前的OEC的结构。该研究在S2状态下未发现水的插入,但在向S3过渡时,D1 189位谷氨酸(Glu189)翻转打开了水通道,并提供了加入额外氧配体的空间,从而形成了具有oxyl/oxo桥连的Mn4CaO6团簇。

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S0-S4 (图: A. KITTERMAN/SCIENCE)

放氧复合体通过一系列被光氧化的S态,裂解水产生氧气。在O=O键形成之前的最后一步,新的氧O6与Mn1处的空位结合。随后,O5和O6形成O=O键,释放分子氧,减少团簇,并重新开始催化循环。 

总的来说,PSII在不同S状态下的结构变化揭示了底物水、质子释放和氧气形成在光合水氧化中的协同作用。该研究加深了我们对光合放氧机制的了解;研究结果也为利用水和太阳能生产“绿色”燃料提供了理论基础。

值得一提的是,鉴于该研究的重要性,Science同期还刊发了一篇题为Photosystem II, poised for O2 formation 的评论文章,对这项最新的研究进行了详细点评。

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论文链接:

https://science.sciencemag.org/content/366/6463/334

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原文链接:http://mp.weixin.qq.com/s?__biz=MzU3ODY3MDM0NA==&mid=2247492709&idx=2&sn=43855b9a345d962f95c23f499e194cf9&chksm=fd737e02ca04f71470c948d58849f4b560e0522a8a5bf9f5066dfd8787c6014b2d9c3088108b&scene=27#wechat_redirect

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