南京大学固体微结构国家重点实验室张勇、肖敏课题组与胡小鹏、祝世宁课题组与中国科技大学吴东教授合作，利用飞秒激光电畴擦除技术首次成功制备出三维非线性光子晶体，并演示了三维准相位匹配的激光倍频。相关成果近期以“Experimental demonstration of a three-dimensional lithium niobate nonlinear photonic crystal”为题，发表在Nature Photonics（doi： 10.1038/s41566-018-0240-2）上。
早在上个世纪八十年代初，南京大学研究组就采用晶体生长条纹技术生长出具有周期电畴结构的铌酸锂晶体， 研制出一维光学超晶格（非线性光子晶体）， 实验验证了诺贝尔奖获得者布洛姆勃根的准相位匹配原理，产生重要的国际影响， 开启了一维非线性光子晶体在激光变频、量子光源等领域的广泛应用。1998年二维非线性光子晶体的概念提出后，还是南京大学的研究组采用室温极化技术研制出二维非线性光子晶体，并在不同结构的二维非线光子晶体中首次观察到了准相位匹配增强的光的弹性散射、拉曼散射、非线性切伦科夫辐射、非线性泰堡效应等一系列光学新效应，也成功展示了二维非线性光子晶体在无透镜量子鬼成像、非线性光束整形、光量子信息处理等方面许多新的应用。在此基础上研究人员也期待着能研制出三维非线性光子晶体，从中揭示更多的新奇效应。然而，传统制备技术，包括晶体生长技术、室温电场极化技术等，都难以在晶体内部实现三维电畴结构的排列。制备三维非线性光子晶体成为近二十年非线性光学领域令人困惑的难题之一。
这次南京大学的研究团队与科大合作发展出一种全新的电畴控制技术：利用聚焦飞秒激光在铌酸锂晶体内部实现铁电畴（二阶非线性光学系数）的定点擦除， 通过计算机控制的聚焦激光束三维直写， 定点擦除铌酸锂晶体中部分区域的电畴，实现了二阶非线性光学系数在三维空间的调制。与之前的两种技术比较，这一方案不再拘泥于传统技术力图实现晶片面内相邻电畴的极化反向，而是利用激光束擦除或改变非线性系数的振幅，成功实现了三维非线性光子晶体的制备。南京大学研究团队与中国科技大学吴东教授合作，经过两年多时间的摸索，在铌酸锂晶体中成功制备出了四方结构的三维非线性光子晶体，光子晶体的三维周期结构参数为3 μm （x） × 3 μm （y） × 11 μm （z）。作者在实验上观察到了预期的三维准相位匹配倍频效应，100μm光程的共线倍频转换效率达到了10-4， 该值与理论估算相一致。三维非线性光子晶体研制成功为研究三维空间的非线性光学和量子光学研究提供了一种新材料， 也为三维微纳光子器件的发展提供了支撑。实际上三维非线性光子晶体中调制的不仅有二阶非线性光学系数，由于铁电晶体中压电系数、电光系数、热电系数等所有奇数阶物性张量都是随电畴调制的，也形成了三维空间分布，可以预见，更多的新的光、声及其耦合效应将会从这种新材料中被陆续揭示出来。在同一期的《Nature Photonics》上还刊登了由澳大利亚国立大学与山东大学等研究组合作完成的有关BaCaTiO晶体中三维非线性光子晶体的工作，可以预见二篇论文同期刊出将会引起人们对三维光子晶体更广泛的关注。
图1. （a） 三维非线性光子晶体；（b） 三维准相位匹配倍频
南京大学为论文第一单位，南京大学魏敦钊博士、王慧君同学、胡小鹏副教授和中国科技大学汪超炜同学为共同第一作者，通讯作者为张勇教授，吴东教授，祝世宁教授和肖敏教授。该项研究工作得到了科技部国家重点研发计划、国家自然科学基金、固体微结构物理国家重点实验室和人工微结构科学与技术协同创新中心的支持。
论文链接：https://www.nature.com/articles/s41566-018-0240-2
