有机单晶自旋电子学：具有高磁场响应灵敏度的磁阻器件

来源：X一MOL资讯

与自旋电子学器件中的无机材料相比，有机材料具有得天独厚的优势，主要体现在：（1）弱自旋轨道耦合作用和超精细相互作用提供了较长的自旋相干时间；（2）可通过分子设计实现化学修饰多样性和良好的磁响应特性。有机磁阻（OMAR）器件作为有机自旋电子学研究中的重要组成部分，具有成本低廉、工艺简单、重现性好、对磁场响应灵敏等优点，在降低能耗和提高器件效率等方面具有巨大的前景。

目前，对有机磁阻器件的研究主要集中在有机半导体薄膜材料上。有机薄膜的低导电率和高密度缺陷阻碍了可控的自旋输运，在外加小磁场下很难实现磁场的快速饱和响应。具有周期长程有序性的有机半导体单晶材料，分子排列规则，杂质和缺陷较少，可以有效减少自旋和电荷受到的散射作用，是理想的自旋输运介质。通过对有机材料中陷阱态密度的严格控制，可以增强外加磁场对自旋信号的操控作用，从而获得高灵敏度的磁场响应。

近日，胡文平教授研究团队通过对器件双极化子输运模式的严格限制，成功制备出了具有较高磁场响应灵敏度的有机单晶磁阻器件，这也是首次将单晶引入到有机磁阻器件中的报道。

将物理气象传输法生长的p型高质量有机单晶BDTT引入有机磁阻的研究中，在严格双极化子模型中实现了基于单晶的Au/BDTT/Au垂直结构有机磁阻器件。该器件具有结构简单、磁场响应快速灵敏、机理清晰等优点，其磁场响应灵敏度值优于大多数报道的结果。

图1 BDTT晶体质量表征及器件结构示意图

由于对有机磁阻器件的磁场灵敏度缺乏明确的定义，目前还没有很好地制定出针对有机磁阻器件的磁场灵敏度评估方法及其相应的有效提高灵敏度的措施。考虑到有机磁阻器件对磁场的响应主要来源于超精细相互作用场Bhf，该效应通过与外加磁场进行矢量叠加对自旋载流子产生影响，经由自旋混合效应诱导自旋载流子改变传输路径继而使器件电阻产生变化，因此磁场灵敏度应直接与磁阻曲线的形状有关。有机磁阻器件的磁阻曲线通常可采用具有饱和磁场的洛伦兹方程（)，其中B0对应半峰宽处特征磁场），或非洛伦兹方程（)，其中B1对应四分之一峰宽处特征磁场）进行拟合。大多数实验中观测到的磁阻曲线与非洛伦兹方程拟合较好，其饱和速度明显慢于洛伦兹型曲线，有的器件甚至在拟合范围内观测不到饱和磁场。该工作指出可以通过记录磁场特征响应值（B0或B1）和器件电阻稳定时的饱和磁场值（Bsat）对有机磁阻器件的磁场灵敏度进行合理评估。基于该判据，具有较小磁场特征响应值和饱和磁场值的洛伦兹线型有机磁阻器件应具有更好的磁场响应灵敏度。通过对具有不同聚集态的有机磁阻器件进行研究，发现单晶器件的磁场响应灵敏度远高于薄膜器件，其磁场特征响应值B0仅为0.86 mT，饱和磁场值约为10 mT。

图2 有机单晶器件与薄膜器件的磁场响应曲线

错综复杂的工作机制是有机磁阻研究面临的另一个挑战。通过精心设计器件结构，该工作成功地将双极化子机制从其它原理中分离。同时，通过计算模拟论证了有机材料中聚集态和本征缺陷态对磁阻性质的影响，阐明了陷阱态密度对有机磁阻曲线形状的影响，提出了提高器件磁场响应灵敏度的通用方法。胡文平教授课题组开发的基于有机半导体单晶的有机磁阻器件加工方法，不仅为高灵敏度磁场检测提供了一种改进的策略，而且也促进了有机半导体单晶材料在自旋电子学领域的研究和发展。

图3 双极化子机制与理论模拟结果

该成果近期发表在ACS Nano上，丁帅帅博士和田园博士是文章的共同第一作者。