有序性提升电催化性能

X一MOL资讯  |   2019-09-04 10:05

来源:X一MOL资讯



发展新型、高效的电催化剂对以燃料电池为代表的当代能源转化课题具有重要意义。经过几十年的发展,纳米材料从组分调控、表面修饰到结构多样化的设计,一直不断的服务于电催化剂的发展。那么,除了传统的催化剂设计思路,发展新的策略进一步提升催化剂催化性能具有重要的科学意义。近日,中国科学技术大学俞书宏教授团队,通过将催化剂有序组装,构筑出具有有序微纳结构的电催化剂,提升了催化性能。

近年来,环境和能源问题日益频繁地进入人们的视野,高效催化剂的设计也随之成为研究的热点。目前,组分调控、晶面选择、表面修饰以及多孔框架等结构设计成为催化剂设计的主要思路。实际上,这些策略都是基于降低催化反应的活化能考虑,是着眼于催化剂自身热力学角度的调控,对于催化反应的动力学方面往往考虑甚少。

中国科学技术大学俞书宏教授团队通过界面组装,制备有序的催化剂微纳结构,实现了催化剂的性能提升。他们选取燃料电池的经典催化剂铂纳米管作为模型催化剂,选取甲醇氧化反应作为模型反应,研究了有序结构带来催化性能提升的微观机制。实验发现,相比于传统滴涂的无序纳米催化剂,将Pt纳米管组装成周期排列的单层膜后,在电化学环境下会诱导催化剂表面形成有序的周期微电场,并且这一微电场的梯度永远指向催化剂。因此,在这一有序微电场的作用下,极化的甲醇分子沿着微电场梯度的方向在催化剂表面聚集,形成浓度极值区。这就使得每根催化剂都有充足的甲醇分子分配上去,每个甲醇分子也能抛锚到催化剂表面,从而极大地优化了反应动力学,提升了催化性能。

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他们将催化剂拓展到其他多组分Pt基纳米结构,包括零维纳米颗粒和二维纳米片,将催化反应扩展到甲酸氧化反应体系,这一有序结构带来催化性能提升的规律仍然存在,从而验证了有序性带来催化性能提升这一策略的一般化和普遍性。我们相信,有序性的精巧设计将会带来未来催化剂设计领域的极大发展。

这一成果近期发表在Journal of the American Chemical Society上,文章的第一作者是中国科学技术大学博士研究生陈庆霞和刘英桓。


俞书宏教授简介

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俞书宏,中国科学技术大学教授,博士生导师,教育部“长江学者奖励计划”长江特聘教授(2006年-)、国家杰出青年基金获得者(2003年-)、中央七部委“新世纪百千万人才工程”国家级人选(2006-)、国家重大科学研究计划项目首席科学家(2010-)。

长期从事无机材料的仿生合成与功能化的研究。在聚合物和有机小分子模板对纳米结构单元的尺寸和维度及取向生长的调控规律、仿生多尺度复杂结构材料的合成及构效关系研究方面取得多项创新成果。近年来,在面向应用的重要纳米结构单元的宏量制备、宏观尺度纳米组装体的制备与功能化、新型纳米材料的合成设计及能源转换材料等方面的研究取得了重要进展。获得2010年、2016年国家自然科学二等奖两项(均为第一完成人)。已在国际重要学术期刊Science, Nature Materials, Nature Nanotechnology, Science Adv., Nature Commun., Chem. Rev., Acc. Chem. Res., Chem. Soc. Rev., Angew. Chem. Int. Ed., J. Am. Chem. Soc., Adv. Mater. 等上发表通讯或第一作者论文430余篇。

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