石墨烯光子晶体光纤：实现强烈且可调光与物质相互作用的新方案

来源：科学通报

光子晶体光纤由于自身周期性的微孔洞结构而具备许多传统光纤无可比拟的奇异性质，因而在无截止的单模光纤、超连续光谱激光器、光频梳、光孤子传输、大功率飞秒脉冲传送等方面有着广阔的应用前景。

近年来，研究者通过向光子晶体光纤的孔洞中涂覆或灌注固体、气体、液体或液晶等功能性物质来实现对光的操控，并探索其在锁模激光器、表面等离激元、受激拉曼散射等诸多领域的应用。随着石墨烯等二维材料的繁荣发展，将石墨烯引入光纤的微结构成为材料学、光子学等领域广泛关注的热点。

在以往研究中，研究者通过两种途径制备石墨烯与光纤的复合结构：一种是将化学气相沉积法生长的石墨烯薄膜转移到侧抛光纤或微纳光纤表面；另一种是将石墨烯微片注入到光子晶体光纤的孔内。从原理上讲，这两种途径都是利用石墨烯与光纤中传输的倏逝波之间强烈的相互作用，实现对光的吸收和操控，从而赋予光纤新的功能或拓展其应用领域。然而，这些石墨烯光纤在制备过程中不可避免地会引入损伤和杂质，从而破坏光纤的传输模式，且其中光与石墨烯的相互作用长度也仅在微米量级。如何高效、无损、批量化的制备石墨烯光子晶体光纤成为一个挑战。

基于此，北京大学刘忠范和刘开辉课题组及其合作者于2019年8月12日在Nature Photonics发表了题为“Graphene photonic crystal fibre with strong and tunable light-matter interaction”的文章，首次提出一种利用化学气相沉积技术在光子晶体光纤表面直接生长高结晶度石墨烯的方法，实现了石墨烯在半米级长度光子晶体光纤的孔洞内壁近乎完全的覆盖。进一步地，基于石墨烯的宽波带可饱和吸收性质，该石墨烯光子晶体光纤组装成的电光调制原型器件，实现了在较低驱动电压（~2 V）下高达20 dB/cm的调制深度，从而使高度可调谐全光纤电光调制器的制造成为可能。

石墨烯光子晶体光纤(Gr-PCF)的制备及其电光调制器件

(a) CVD法生长Gr-PCF的示意图。在PCF外表面和内壁上生长石墨烯。(b) Gr-PCF端面的扫描电子显微镜（SEM）图像。(c，d) PCF端面上石墨烯的拉曼2D模的Mapping图像(c)和拉曼光谱(d)。(e) 0.5 m长Gr-PCF的光学实物照片。(f) Gr-PCF电光调制器的工作原理。当石墨烯的EF < ħω/2（或EF > ħω/2）时，石墨烯吸收（或不吸收）光，调制器工作在“关闭”（或“开启”）状态，从而实现光信号的调制。(g) Gr-PCF光调制度随栅极电压和光波长的变化。(h) 光波长为1310和1550 nm时的电光调制曲线

该研究团队基于前期在石英、蓝宝石等绝缘基底上生长石墨烯的经验，在无金属催化剂条件下实现了长距离石墨烯光子晶体光纤的可控生长。通过运用流体力学理论中气体分子流和粘滞流模型，他们分析和比较了在低压和常压反应体系下光子晶体光纤孔洞中反应气体流动行为的差异，找出了低压和常压下光纤孔洞内生长石墨烯出现厚度均匀性差异的原因，实现了长达0.5 m的薄层石墨烯（1~2层）覆盖的光子晶体光纤的可控制备。

基于这种特殊复合结构的石墨烯光纤，激光模场分布的数值仿真分析表明，光纤内传输光束的大部分能量仍被束缚在纤芯内部，并能够以倏逝波的形式与纤芯最近邻孔内壁上的石墨烯进行强烈耦合。激光透过率实验结果发现，与未生长石墨烯的光子晶体光纤不同，石墨烯光子晶体光纤对光具有很强烈的吸收（衰减系数8.3 dB/cm，约等于理论模拟1~2层石墨烯的衰减系数）。通过向该石墨烯光子晶体光纤孔内灌注离子液体，并对石墨烯施加栅压调控，可以改变石墨烯的化学势，进而影响石墨烯光纤的透光率，实现电光信号的调制。他们发现，通过施加栅压调控石墨烯的化学势，当化学势大于和小于入射光子能量之半时，即可实现电光调制器件的“开”态和“关”态。当栅压为1.8 V时，该器件在1310和1550 nm附近两个光纤通讯波段分别达到了13和20 dB/cm的调制深度。

石墨烯与光纤器件的集成近年来一直是材料学和光电子学交叉领域的研究热点。之前的工作中，研究者大多是将预先制备好的石墨烯薄膜或粉体通过转移、涂覆或填充的方法实现与光纤结构的耦合，这些方法获得的石墨烯光纤复合材料往往存在石墨烯污损、杂质多、加工工艺复杂，以及石墨烯与光相互作用面积小等问题，严重影响了光纤自身传输光束的模式和质量，也不利于高性能光纤器件的规模化制备。刘忠范和刘开辉课题组这一工作首次利用化学气相沉积生长的方法，在保持光纤原有结构基本不变的基础上引入了具有奇异光电性质的石墨烯薄层，显著增强了光纤的功能，也为二维材料与光纤复合结构的制造打开了一扇大门，具有示范性和引领性的作用。

该工作所展示的电光调制器的工作频率目前还不高，这可能是由于以离子液体作为栅压调控介质，其对调制电压的响应速度较慢造成。可以预见，随着相关研究的不断深入，光纤上直接生长石墨烯的质量和可控性将会进一步提高，各种新型电光调制介质材料将不断涌现，石墨烯光纤电光调制器件的性能也将不断提高，为推动和拓展石墨烯光电子材料的规模化制备及“撒手锏”应用开辟了新的途径。