Nature：复旦大学吴施伟团队在二维磁性材料领域取得新突破

来源：iNature

原标题：Nature | 解决领域研究重大难题！复旦大学吴施伟团队在二维磁性材料领域取得新突破

层状反铁磁是具有反铁磁层间耦合的铁磁层的空间排列。范德华尔斯磁铁三碘铬(CrI 3)已被证明是一种分层反铁磁绝缘体，其少数层型，为电子和光学器件中的各种功能物提供了机会。2019年7月31号，复旦大学吴施伟团队与华盛顿大学许晓栋团队合作在Nature在线发表了题为Giant nonreciprocal second-harmonic generation from antiferromagnetic bilayer CrI3的研究论文。该研究报告了在双层CrI 3中出现的非互易二阶非线性光学效应，证明SHG是一种高度敏感的精细磁序探针，为二维磁体在非线性和非互易光学器件中的应用开辟了可能性。

SHG不仅对非线性光学器件具有重要的技术意义，而且也是研究对称性相关物理现象的有力工具。这种技术的强大之处在于它对反转对称破缺的敏感性，这是在电偶极子近似下不消失SHG的前提。对于没有晶格反转对称性的系统，SHG是电偶极子允许的，并且已知是一个时不变的，或I型过程。在晶格反转对称性存在的情况下，如果有一个潜在的磁性结构破坏了空间反转和时间对称，那么SHG也可以被允许。这种电偶极子允许的SHG成为时间不变或非互易的，表示为c型。与I型SHG相比，c型SHG不常见，而且往往较弱，被用来探测块体晶体（如Cr2O3）和过渡金属薄膜中的表面铁磁性)的反铁磁顺序。

双层三碘化铬（CrI3）的二次谐波光学显微图

最近发现的二维范德瓦尔斯磁可能为探索二阶非线性光学效应提供了一个新的平台。在这些磁体中，双层CrI 3由于其晶体结构与磁序之间的相互作用而特别有趣。如图1A所示，单层CrI 3具有三重旋转对称的中心对称晶格结构。当两个单层片沿相同的方向堆叠时(图1B)，双层CrI 3保持中心对称，而不管两片之间的任何刚性平移。因此，在电偶极子近似下，双层CrI 3中的I型SHG是被禁止的.另一方面，由于层状反铁磁有序的存在，起源于磁性结构的c型SHG也可能出现。如图1c所示，所有自旋向外或向内的两层反铁磁构型打破了时间反转和空间反转对称性，允许电偶极子c型SHG。相反，当双层被驱动进入完全自旋对齐状态时，应用平面外磁场，磁性结构的反转对称性被恢复(图1d)，并禁止c型SHG。因此，这些可以调谐的双层CrI 3中独特的磁性结构，允许在原子薄的极限中探索磁化强度诱发的电偶极子SHG，而这又可能揭示与层间磁耦合相关的微妙的结构信息，而这些信息是现有方法无法轻易获得的。

在这里，研究人员报告了在双层CrI 3中出现的非互易二阶非线性光学效应。观测到的二次谐波产生(SHG；一种非线性光学过程，将两个同频率的光子转换为基频两倍的光子)比已知的磁化诱导的SHG大几个数量级，与目前研究的最佳(非线性磁化率)二维非线性光学材料(例如二硫化钼)的倍频(SHG)相当。与此同时，虽然双层CrI 3的母体晶格是中心对称的，因此对SHG信号没有贡献，但观测到的巨型非互易SHG仅起源于层状反铁磁有序，打破了空间反转对称性和时间反转对称性。此外，极化-分辨测量揭示了双层CrI3中的C2H晶体对称性及其单斜叠加顺序，为层状反铁磁的微观起源提供了关键的结构信息。该研究结果表明，SHG是一种高度敏感的精细磁序探针，为二维磁体在非线性和非互易光学器件中的应用开辟了可能性。

原文链接：

https://www.nature.com/articles/s41586-019-1445-3