肖丰收课题组Angew：以沸石晶种导向和醇填充为策略的可持续路线合成全硅沸石

来源：研之成理

▲共同第一作者：吴勤明，朱龙凤

全硅沸石作为沸石中的重要一类，广泛地应用于吸附与分离、催化和绝缘等领域。至今，全硅沸石的合成需要有机模板剂的存在，而移除这些有机模板剂一般都需要进行高温焙烧，这是高能耗和环境不友好的过程。在全硅沸石合成过程中，有机模板剂不仅起了结构导向作用，而且是沸石孔道的填充剂。因此，在没有有机模板剂存在下来合成全硅沸石在理论基础研究上具有巨大的挑战性。

最近，浙江大学的肖丰收教授研究组和中国科学院武汉物理与数学研究所的邓风研究员研究组合作，以理论计算为依据展开实验，成功地发展了一种以沸石晶种导向和醇填充为策略的可持续路线合成全硅沸石的方法（图1 和图2）。采用上述路线，成功地合成了多种全硅沸石(MFI，MTT，TON，*MRE)。在合成过程中，沸石晶种导向沸石晶体的生成，而乙醇作为沸石微孔的填充剂。通过 XRD、TG 以及固体核磁等技术对产品进行了详细的表征，阐明了乙醇在全硅沸石合成中的作用机制（图3 和图4）。由于乙醇在室温条件下就可以用水从沸石微孔中洗出，这避免了高温焙烧有机模板剂的过程（图3）。

与常规的合成方法相比，本工作的合成方法具有明显的优势：(1) 采用可以循环使用的乙醇，而完全避免了高成本和高毒性的有机结构导向剂的使用，这大大减少了废液和废气的排放；(2)沸石产品极高的产率；(3)简单的合成步骤。

这种通用的合成方法为今后大规模的工业制备全硅沸石提供了一种新路线。相关结果发表在 Angewandte Chemie International Edition 上，文章的第一作者为吴勤明和朱龙凤博士，通讯作者为肖丰收教授、邓风研究员和吴勤明博士。

▲图1 以沸石晶种导向和醇填充为策略的可持续路线合成全硅沸石及其沸石类型

▲图2 乙醇在全硅MFI沸石中的位置以及对应的势能模拟

▲图3 未水洗和水洗全硅 MFI 样品的固体核磁和热重表征

▲图4 全硅 MFI 沸石晶化过程的二维核磁表征

文章链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201906559