Nature：人工光合作用让二氧化碳“变废为宝”

化学加  |   2020-09-10 17:03

来源：化学加

导读

近日，武汉大学邓鹤翔、昝菱教授课题组在人工光合作用领域研究取得新进展，相关研究成果以“二氧化钛在金属有机框架中介孔的填充及二氧化碳光还原”为题发表在 Nature 上。

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该研究系统探究了MOF介孔孔道定制TiO2生长的理论机制，最终实现了半导体纳米材料在MOF中的无损填充。两种材料特性的高效协同，将拓展出一系列新型的人工光合作用催化剂。武汉大学化学与分子科学学院博士后江卓和2015级博士徐晓晖为共同第一作者，武汉大学邓鹤翔、昝菱教授，上海科技大学Osamu Terasaki 教授为共同通讯作者。
通过人工光合作用将二氧化碳还原成有利用价值的化学产品不仅能够为能源危机提供新的解决方案，而且能够有效减少生态环境中二氧化碳的含量。然而，人工直接光还原二氧化碳的效率目前很难超过植物（全光谱下0.5-5%），且往往需要牺牲剂的辅助，而不是像植物一样释放出氧气。

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TiO2纳米颗粒在MOF不同介孔孔道中的精确定制邓鹤翔课题组从材料的合成角度出发，创造性的探索了在介观尺度上（2-50纳米），无机半导体纳米颗粒和金属有机框架（MOF）孔道界面的分子定制，实现了单波长光驱动下CO2还原11.3%的表观量子产率，并观察到等当量O2的释放。此分子定制界面的构筑类似于叶绿体中光催化基元的局域化，所设计出的多种“分子隔间”（molecular compartment,I型和II型）能够实现二氧化钛纳米颗粒化学环境的精准定制，从而大幅提高光生电子的分离和利用。wt_a72312020091020524_479884.jpgCO2光还原实验表明，TiO2与MOF骨架所构筑的三维有序结构（TiO2-in-MOF）的光催化活性远高于同尺寸的TiO2纳米颗粒及MOFs表面负载的TiO2，充分展示了“分子隔间”的结构优越性。研究表明在II型隔间中的TiO2比I型隔间中的TiO2催化性能高44倍，揭示了介孔微环境对催化活性的影响。值得一提的是，半导体纳米材料与MOF在其孔道中的精确排布并未破坏MOF的局域有序结构。两种材料特性的高效协同，将能拓展出一系列新型的人工光合作用催化剂，有望推动在光吸收波长范围以及量子产率上的更大突破。

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此项目主要成员合影，从左至右依次为昝菱、徐晓晖、邓鹤翔、江卓邓鹤翔，博士 , 教授。2007年在复旦大学取得学士学位，早期在赵东元院士课题组从事介孔材料研究。2011年在加州大学洛杉矶分校（UCLA）取得化学博士学位，导师为Omar Yaghi教授，研究方向为晶态纳米孔材料MOFs的系统性设计与合成，同年获得国家优秀自费留学生奖学金。2012至2013年先后在加州大学洛杉矶分校、加州大学伯克利分校劳伦斯国家实验室（LBNL）从事博士后研究工作。2013年初加入武汉大学化学与分子科学学院，任青年学科带头人。现为武汉大学化学与分子科学学院教授。研究方向为有机、无机分子的导向性组装；绿色多孔材料；绿色储能纳米材料；以及固体纳米材料在气体储存与分离、节能减排、选择性催化等方面的应用。目前已在孔材料的同拓扑结构孔道扩展、孔径及孔环境系统性精确调控方面取得一系列进展，在多组分合成策略以及生物大分子负载等方面进行了前瞻性探索。曾在Science、Nature Chemistry等著名国际期刊上发表多篇论文，研究成果被Nature Chemistry, Cundefinedamp;EN, Science Daily, Asian News International, Nanotechnology Now 等媒体报道，单篇引用达220多次。申请专利16项，其中已被授权9项。

来源：tryingchem 化学加

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