来源：ACS美国化学会
英文原题：Highly efficient lead-free (Bi,Ce)-codoped Cs2Ag0.4Na0.6InCl6 double perovskites for white LEDs
通讯作者：王春云，韦国丹，清华大学；解荣军，厦门大学
作者：Chun-Yun Wang, Pei Liang, Rong-Jun Xie, Yue Yao, Ping Liu, Yatao Yang, Jie Hu, Liyang Shao, Xiao Wei Sun, Feiyu Kang and Guodan Wei
铅卤钙钛矿凭借其优异的光电性质和低成本合成优势，近年来在太阳能电池、发光二极管(LED)和光电探测器等领域得到广泛研究。然而，铅的毒性以及对水、氧和光照的不稳定性成为其进一步大规模商业化应用的瓶颈。因此，开发高效、稳定的无铅钙钛矿材料具有重要的意义。最近，清华大学清华-伯克利深圳学院王春云博士后、韦国丹助理教授和厦门大学解荣军教授，采用金属离子共掺杂的策略，有效提升了无铅双钙钛矿的发光效率。基于过饱和重结晶的原理，在无惰性气氛保护、相对较低的温度下(80 ℃)合成高纯相的Cs2Ag0.4Na0.6InCl6:X (X = Bi; Bi,Mn; Bi,Ce; Bi,Ni) 系列不同金属离子掺杂无铅双钙钛矿荧光粉(如图1所示)。通过(Bi,Ce)和(Bi,Ni)共掺杂Cs2Ag0.4Na0.6InCl6，分别获得内量子效率高达98.6%和98.4%的发射橙光的无铅双钙钛矿。
进一步通过第一性原理计算（图2）发现，与Bi3+单掺杂Cs2Ag0.4Na0.6InCl6相比，(Bi3+, Ce3+)和(Bi3+, Ni2+)共掺杂后分别形成浅层缺陷能级和局域化的深层缺陷能级，增加了自限域激子的辐射复合路径，从而有效提升了量子产率。然而(Bi3+, Mn2+)共掺杂后会形成非局域化的深层缺陷能级，量子产率略微有所下降。并且(Bi3+, Ce3+)共掺杂体系具有最低的缺陷生成能，而(Bi3+, Mn2+)共掺杂体系的缺陷生成能最高，因而Mn的实际掺杂量比较低。
为了评估(Bi3+,Ce3+)共掺杂Cs2Ag0.4Na0.6InCl6荧光粉在白光LED中的应用性能，将其与商业蓝粉BAM:Eu以不同质量比混合，与365 nm紫外LED芯片封装可获得色温可调、高显指的白光LED(图3)。当BAM:Eu与Cs2Ag0.4Na0.6InCl6:(Bi3+,Ce3+)的混合比为0.2时，获得平均显色指数高达95.7的暖白光，可适用于室内照明。同时只将无铅双钙钛矿粉体作为荧光体获得的LED，在不同驱动电流下具有优异的稳定性。然而，该粉体的热淬灭仍然比较严重，若能够进一步提高其热稳定性，在照明领域具有良好的应用前景。
相关论文发表在Chemistry of Materials 上，该项目得到深圳市发展改革委、新能源技术与工程实验室和国家自然科学基金的支持。
来源：gh_0320d0d498b4 ACS美国化学会
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