来源：材料科学与工程
导读：本文通过水化金属阳离子Ca2+修饰Ru-Ir二元氧化物的表面氧状态，得到了Ru–Ir–Ca三元氧化物催化剂；该催化剂在中性溶液中具有优异的OER性能（仅需250 mV即可达到10 mA·cm-2的电流密度）及稳定性。
电催化析氧反应(OER)在各种可再生能源转换和存储技术中都发挥着重要的作用，如水分解、金属空气电池、二氧化碳电化学还原以及微生物电解电池等。值得注意的是，在电化学CO2还原中，中性电解液是必需的，这是因为CO2在中性电解液中溶解度最高，且不会发生竞争性的析氢反应。此外，中性电解液中电解水更加环保，且没有腐蚀问题，同时可以降低电解槽的成本。然而，由于催化剂表面吸附反应物的浓度低，中性电解质中的OER动力学极其缓慢，从而导致中性OER催化的过电位较高。即使使用Ru、Ir氧化物这类高活性的贵金属基材料作为催化剂，其在中性电解质中的OER过电位还是比在酸性或碱性电解质中高得多。中性OER催化反应需要额外的水吸附和它的离解过程。因此通过调控催化剂的电子结构和增强催化剂表面对反应物的吸附能力，将有效地提高中性OER速率。近年来的研究表明，引入过渡金属可以改变贵金属催化剂的电子结构从而提高催化剂的内在活性。此外，有研究表明，在涉及水的反应中，水化金属阳离子(Mn+)与HO*相互作用可以产生OHad-Mn+(H2O)x，进一步增加了催化剂/电解质界面对水分子的吸附。
基于上述情况，复旦大学彭慧胜教授及张波教授团队合理推测，将Ca2+引入Ru-Ir二元氧化物中，可以得到增强活性位点内在活性的最佳电子结构，同时增加活性位点吸附水分子的局部浓度，从而加速中性OER反应。这一猜想在实验中进一步得到了验证，作者合成的RuIrCaOx在中性条件下展现出优异的OER性能（仅需250 mV即可达到10 mA·cm-2的电流密度）。该工作近日以“Boosting Neutral Water Oxidation through Surface Oxygen Modulation”为题，发表在材料类顶刊《Advanced Materials》上。
综上所述，在更加广泛的应用背景下，这项工作为设计催化各种反应的高效多相催化剂提供了一个重要思路。（文：天航）
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