氮掺杂碳纳米管阵列用于电化学还原CO2制备CO/H2

来源：中国科学材料

合成气是一种CO和H2的混合气，是工业上生产烯烃、液体燃料、聚合物、药物等产品的重要原料。通过电化学还原的方法将CO2转化为合成气，不仅能够减少大气中的CO2含量，同时还能缓解能源危机。但是目前仍然缺乏廉价高效的电催化剂来实现可控比例CO/H2的合成。

近日，天津大学张兵教授和史艳梅博士等人在Science China Materials发表研究论文，发展了一种简易的等离子体处理策略，利用氮掺杂碳纳米管阵列（N-doped carbon nanotube arrays，CNTA）作为电催化剂，通过电化学CO2-H2O还原制备CO/H2比例可控的合成气。

图1 等离子体处理的氮掺杂碳纳米管阵列（Ar-plasma-treated N-doped carbon nanotube arrays，pCNTA）的合成及表征。

在不同的等离子体处理条件下，CO/H2比例的范围可达0.55–3.03，符合下游化工生产的原料气标准。通过优化等离子体处理条件，CO的法拉第效率最高可达75%，并且能够维持稳定性长达10 h。通过研究氮掺杂的碳纳米管的结构随处理条件的变化，并结合其CO2还原活性，推断出氮掺杂碳纳米管中的吡啶氮有利于CO2转化为CO，而吡咯氮和sp2平面外的碳则有利于氢气的产生。利用等离子体处理的方法能够有效调节催化剂中各活性组分的比例，从而调控CO2还原反应和析氢反应的速率，最终实现CO/H2比例可控的合成气制备。

图2 CNTA和PCNTA还原制备CO/H2的合成气。