高性能与实用性极致融合的太赫兹光谱学测量

来源：中国激光

Jie Chen, Kazuki Nitta, Xin Zhao, et al. Adaptive-sampling near-Doppler-limited terahertz dual-comb spectroscopy with a free-running single-cavity fiber laser[J]. Advanced Photonics, 2020, 2(3): 036004

太赫兹（频率0.1~10 THz，波长30~3000 μm）光谱学技术能够在这一传统光学和微波技术不能覆盖的频段提供独特和重要的信息。尽管经过了自上世纪八十年代以来的长期发展，低复杂度、高性能的太赫兹（THz）光谱学技术仍有待出现，THz光谱学的更多实际应用仍有待开发。

对混合有害气溶胶（例如烟雾、烟灰、灰尘、薄雾、浓雾、雾霾、烟气等）的气体分子进行监测是气体光谱学领域中一项非常有趣的应用。例如，为了从全球环境和节能减排的角度了解气体燃烧的效率，需要对气体燃烧过程进行动态分析。另一方面，实时检测烟雾中的有毒有害或易燃气体，对于避免火灾中的次生灾害具有非常重要的意义。

在这种背景下，有必要寻求一种能够在不受气溶胶影响的情况下，对气体分子进行动态分析的方法。以往采用气相色谱法具有很高的灵敏度，但难以进行实时测量，并存在样品预处理中使用的气溶胶捕获技术带来的诸多限制。另一方面，尽管红外吸收光谱法可以快速测量，但是气溶胶导致的光散射会造成分析性能的下降。因此，迫切需要一种无需进行样品预处理即可对气溶胶中目标气体进行快速、高精度测量的技术。

THz频带包含极性气体分子的振转跃迁谱线，在其中会出现众多吸收谱线。在THz区域，采用测量分子振转跃迁光谱代替在红外区域中观察分子间振动光谱，可以获得更高的选择性和灵敏度。此外，就THz辐射波长和微粒尺寸之间的关系而言，该方法对气溶胶造成的光散射影响较小。因此，在气溶胶与待测气体混合的条件下，THz光谱学技术是一种可以直接、快速分析目标气体分子种类的有效测量技术。

为了鉴别目标气体，所采用的光谱测量技术必须具有高光谱分辨率、高精度，且在THz区域内具有宽光谱覆盖范围。传统的THz光谱学测量技术不能满足以上要求，而THz双频梳光谱学技术（THz-DCS）可以实现高精度、高分辨率、宽光谱覆盖以及快速数据采集。然而，THz-DCS需要两套重频相互锁定的双光梳光源，高昂的成本与系统复杂度阻碍了其实际应用。近年来，双光梳光纤激光作为一种全新的模式，采用不需要借助稳频控制的单个激光器，极大地降低了双光梳光源的成本和复杂度。然而，当单腔双光梳光源应用于THz-DCS时，激光器的残余时间抖动会影响THz-DCS的高光谱分辨率性能。

日本德岛大学安井教授研究组与北京航空航天大学郑铮教授团队合作，将单腔双光梳光纤激光器与自适应采样THz-DCS方法有机结合，有效地补偿残余时间抖动所引起的光谱分辨率性能劣化。研究成果发表在Advanced Photonics 2020年第3期上。

在（a）0.2~0.72 THz和（b）约0.3310 THz时，总压为360 Pa的CH3CN和空气的模式分辨吸收光谱。（c）（1-6）在430 Pa、330 Pa、280 Pa、256 Pa、149 Pa和115 Pa下CH3CN在0.331 THz附近的模式分辨吸收特性。

通过对具有逼近多普勒极限吸收特征、吸收线宽低至25 MHz的低压下氰化甲烷(CH3CN)分子的光谱学测量，系统具有的高光谱分辨性能得到了验证。这是首次使用单腔双光梳光纤激光器测量到如此窄的吸收线宽。这一兼具高光谱分辨率和低系统复杂度的THz-DCS的极致实现形式将大大降低实际使用的门槛，推进THz光谱学技术在气体分析等应用中的实际使用。