【材料】高效二维热电材料的设计

来源：X一MOL资讯

高热电优值的二维材料可以满足社会对小型化热电器件的需求。但是，目前实验上实现的二维材料的热电优值仍然非常低。近日，东南大学的王金兰教授团队、陈云飞教授团队与美国内布拉斯林肯大学的曾晓成教授团队合作，提出了一种在二维材料中实现高热电优值的有效策略。

自从发现体相SnSe的热电优值1••1达到创纪录水平（2.6±0.3）以来，人们一直致力于在二维体系中也实现这么高的热电优值以满足社会对小型化热电器件的需求。但是，目前实验上可以实现的二维热电优值仍然相当低（SnSe纳米片、Bi2Se3单层和碲纳米膜的热电优值分别为0.025、0.45和0.63）。其主要面临着两个困难：(i)弱的晶格简谐性，导致了高的晶格热导率；(ii)低的能带简并度，导致二维体系的功率因子很小。因此，要在二维材料中实现高热电优值，需要体系同时引入强的晶格非简谐性和增加能带简并度。
利用第一性原理计算结合求解玻尔兹曼方程，作者预测了超薄KAgSe二维纳米片展现出非常高的热电优值（〜2.08），空前低的本征晶格热导率（在700 K时，三层的KAgSe纳米片的热导率仅有0.03 W m-1 K-1）以及相当大的热功率因子。研究表明，超低的晶格热导率主要来自于“界面剪切滑移”振动和扭曲的AgSe4四面体中不对称的Ag-Se对儿引起的强的晶格非谐性。同时，完全的带极值简并以及重带和轻带的共存导致了最佳塞贝克系数和电导率，从而使其具有较大的热电功率因子。另外值得注意的是，由于奇偶层数依赖的晶格非谐振动，作者还观察到了有趣的奇偶层数依赖的晶格热导率，即，奇数层的晶格热导率比偶数层的要低很多。

这项工作不仅提出了获得强的晶格非谐性的方法，也提出了一种具有广泛应用前景且极具有竞争力的二维热电候选材料。
这一成果近期发表在Advanced Functional Materials 上，文章的第一作者是东南大学博士研究生张喜雯和刘晨晗。