中空纳米光热反应器，用于可持续催化氧化

来源：中国科学杂志社

近日，中科院大连化物所刘健研究员团队、澳大利亚悉尼大学黄骏教授团队合作，精准构建了介孔二氧化硅中负载双金属催化剂的中空纳米光热反应器（AuPt@HMZS）。相关成果发表于《国家科学评论》（National Science Review，NSR）。

中空纳米反应器是一种潜力巨大的催化体系，反应物分子可以吸附并富集在其高比表面积、具有离散空隙的中空结构中，快速发生化学反应。然而目前，如何在微/纳尺度上实现中空纳米反应器的精准合成与化学剪裁仍存挑战。

在这项工作中，研究者精准构建了介孔二氧化硅中负载双金属催化剂的中空纳米光热反应器（AuPt@HMZS），将此反应器用于肉桂醇氧化制肉桂酸的反应，获得了优异的催化转化率和选择性（99%）。研究者对合成参数进行优化，以此研究了纳米反应器中空结构的演变过程，提出了“粘着-收缩”形成机理，实现了纳米尺度的化学剪裁。

该研究中进行的肉桂醇氧化制肉桂酸反应，是一种伯醇氧化制羧酸反应，是药物和高附加值精细化学品合成中的重要中间环节。负载于反应器中的双金属金-铂基催化剂，是一类具有优良光催化活性的氧化催化剂。 

研究表明，该纳米反应器在光催化氧化反应中具有多重优势：

空腔的多重光散射增强了光的捕获，因此在可见光下表现出较宽的吸收区域，同时促进光热效应，从而聚热；

均匀的纳米通道非常有利于反应物扩散和传质；

等离子体热电子注入和电子俘获的协同效应提高了太阳能利用率和光催化剂的电子空穴分离；

合金界面上强烈的金属-金属相互作用可以调节金-铂催化剂的反应性能，使其光催化活性远高于单金属催化剂。

该工作为开发新型高效的中空结构光催化剂，在纳米空间中进行化学剪裁提供了新思路。

文章信息：

Construction of hollow mesoporous silica nanoreactors for enhanced photo-oxidations over Au-Pt catalysts

https://doi.org/10.1093/nsr/nwaa080