高效稳定的Sn-Pb混合窄带隙钙钛矿太阳能电池及全钙钛矿叠层太阳能电池

在钙钛矿/钙钛矿叠层太阳能电池中，通过使用宽带隙的钙钛矿作为顶电池吸收短波长部分的太阳光，窄带隙的钙钛矿作为底电池吸收长波长部分的太阳光，有效地提高了太阳光谱的利用率，降低单结电池中载流子的热弛豫损失，从而提高光电转换效率。钙钛矿/钙钛矿叠层太阳能电池可实现全溶液法加工，制备能耗低且方法简单。 
在钙钛矿/钙钛矿叠层太阳能电池中，Sn-Pb混合的窄带隙钙钛矿（Eg≈1.2 eV）由于缺陷态密度高、易氧化等特点，限制了叠层电池的光电转换效率和器件的稳定性。尽管之前有研究报道称，在Sn-Pb窄带隙中采用Cs-FA二元混合阳离子可以有效提高电池的稳定性，然而报道的CsFA单结Sn-Pb窄带隙太阳能电池效率普遍较低（＜17%）。
基于此，谭海仁课题组与Sargent教授团队开展合作研究，通过采用Cs-FA-MA三元混合阳离子的策略，进一步提升了 Sn-Pb窄带隙电池的效率和稳定性。研究人员提出一种利用超薄层二维钙钛矿将Sn-Pb钙钛矿晶粒包裹的方法，可以有效地解决电池效率-稳定性二者之间相互制约的难题。二维钙钛矿的存在一般在电池中会阻碍载流子的传输，降低器件的填充因子。本工作中通过在反溶剂中直接引入长链的苯乙胺配体，在Sb-Pb钙钛矿薄膜的表面和晶界处生长了超薄二维钙钛矿钝化层，有效降低了钙钛矿膜表面和晶界处的缺陷态密度；钝化后的Sn-Pb钙钛矿并没有明显的二维钙钛矿相的生成，与常规的表面钝化策略相比，反溶剂中引入苯乙胺钝化配体能在钙钛矿薄膜的表面和晶界处均匀分布，起到整体均匀钝化的作用，同时避免了较厚二位钙钛矿层的形成。

图1. 与表面钝化相比，在反溶剂中添加苯乙胺提升钙钛矿内部的均匀钝化。
经优化后的单节Sn-Pb钙钛矿电池获得了19.4%的光电转换效率（Newport认证效率 18.95%），填充因子达到79%。该器件与未钝化的器件相比，在AM1.5G全光谱光照下，工作寿命可以提高200倍；在宽带隙滤光光照下，也能实现200小时的持续稳定工作。结合1.77 eV宽带隙钙钛矿和ALD-SnO2/Au隧穿复合结制备全钙钛矿串联叠层太阳能电池，获得了23.7%（稳态23.5%）的光电转换效率，在最大功率输出条件下工作65小时后，器件仍保持95%以上的初始效率。

图2. 优化钙钛矿层厚度后单节Pb-Sn钙钛矿电池获得了19.4%的光电转换效率，结合宽带隙钙钛矿制备的串联型全钙钛矿叠层电池效率达到23.7 %（稳态效率23.5%）。
该成果发表在Advanced Materials 上，文章的第一作者是多伦多大学博士生魏明杨和南京大学博士生肖科。本工作得到了现代工学院朱嘉教授和李爱东教授的合作指导；该工作还得到了科技部国家重点研究计划、国家自然科学基金、江苏省自然科学基金、中组部海外高层次青年人才计划项目、安大略省-江苏省产业合作项目的资助；固体微结构物理国家重点实验室、江苏省功能材料设计原理与应用技术重点实验室提供了大力的支持。

原文：Combining Efficiency and Stability in Mixed Tin-Lead Perovskite Solar Cells by Capping Grains with an Ultrathin 2D LayerMingyang Wei, Ke Xiao, Grant Walters, Renxing Lin, Yongbiao Zhao, Makhsud I. Saidaminov, Petar Todorovic, Andrew Johnston, Ziru Huang, Haijie Chen, Aidong Li, Jia Zhu, Zhenyu Yang, Ya-Kun Wang, Andrew H. Proppe, Shana O. Kelley, Yi Hou, Oleksandr Voznyy, Hairen Tan, Edward H. SargentAdv. Mater., 2020, 32, 1907058, DOI: 10.1002/adma.201907058
谭海仁教授简介

谭海仁，南京大学现代工程与应用科学学院教授、博士生导师，国家重点研发计划课题负责人、江苏省“双创人才”。谭海仁教授在钙钛矿太阳能电池和硅基薄膜太阳能电池领域进行了比较系统深入的研究，领导科研团队实现了全钙钛矿叠层太阳能电池、平面型钙钛矿太阳能电池、非晶硅/微晶硅叠层太阳能电池光电转换效率的世界记录。以通讯作者或第一作者在Science, Nature Energy, Nat. Comm., Adv. Mater., Joule, Nano Lett., Prog. Photovolt.: Res. Appl., Solar Energy Mater. Solar Cells, Appl. Phys. Lett. 等国际重要学术期刊上发表论文20余篇；在胶体量子点太阳能电池、发光二极管以及太阳能燃料等领域发表合著论文40 余篇；论文引用4700 余次。目前主持承担国家重点研发计划（课题）、国家自然科学基金（面上）、中组部国家海外高层次青年人才计划、江苏省“双创人才”、江苏省自然科学基金等科研项目。