MOFs衍生的碳纳米管催化剂电还原CO2研究获进展

内容来源：中国科学院

近年来，使用可再生资源产生的电力将大气中高浓度的二氧化碳电还原（CO2RR）为高附加值的化学品是实现碳-能量平衡的有效方法。然而惰性的CO2（C=O, 806 kJ·mol-1）和伴随的析氢（HER）竞争反应会引起反应过电位高、选择性差和电流密度低等问题。因此开发高效、稳定的CO2RR的电催化剂至关重要。多孔碳纳米管载体因其具有大的比表面积、管式结构、强的导电性，不仅能够充分暴露金属活性位点，而且能够促进电解液和CO2的扩散，从而能够提高催化活性。

鉴于此，中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室曹荣和黄远标团队在科技部重点研发计划、国家自然科学基金项目、中科院战略性先导科技专项、前沿科学重点研究项目、中科院青促会优秀会员项目资助下，以氧化锌/金属-有机框架（ZnO@ZIF-ZnNi）核壳纳米棒作为前驱体和模板，经过炭化，制备了均匀分散在氮掺杂碳纳米管上的Ni单原子催化剂（Ni/NCTs）。

与普通Ni/C催化剂相比，该Ni/NCTs电催化剂表现出优异的CO2RR催化性能：在一个较宽的电势窗口下，可将二氧化碳以接近100%法拉第效率（-0.8 V vs RHE 98%）转化为一氧化碳（CO）。该催化剂连续电解20小时，其反应活性未见明显衰减。此外，与大多数文献报道碳源仅仅是来自于CO2不同，该研究采用同位素跟踪实验发现CO是来自于CO2与电解液中的HCO3-。与柴国良团队进行DFT计算合作的结果表明，*COOH是形成CO2RR的决速步骤。